Österreichischer Schauspieler, lebte und arbeitete ab 1937 in Großbritannien. Er spezialisierte sich auf Rollen edler Ausländer.

Walbrooks Vorfahren waren Zirkusartisten. Seine schauspielerische Ausbildung erhielt er bei Max Reinhardt. Sein Filmdebüt gab er 1922. In den 1930er Jahren galt er als Herzensbrecher dank seiner Rollen in deutschen Filmen wie „Viktor und Viktoria“ (1933) mit Renate Müller und „Wiener Maskerade“ (1934) mit Olga Tschechowa.

1936 nahm er die Einladung an, nach Hollywood zu kommen, um Material für den früheren Film „Michael Strogoff“ nachzudrehen, der für ein amerikanisches Publikum angepasst werden sollte. Da er homosexuell war, beschloss er, nicht ins nationalsozialistische Deutschland zurückzukehren. Er wurde für Ausländerrollen besetzt – Prinz Albert in zwei Filmen von 1936 und 1937, den verbrecherischen Ehemann in der ersten Version von „Gaslicht“ (1939).

In den 1940er Jahren wurde Walbrook ein ständiges Mitglied der Filmprojekte der „Archers“ – Michael Powell und Emeric Pressburger. Zu seinen besten Rollen gehören der deutsche Offizier Theo in „Das Leben und Sterben des Oberst Blimp“ (1943) und der Ballettimpresario Lermontow in „Die roten Schuhe“ (1948); er spielte die Hauptrolle in der britischen Verfilmung von Puschkins „Pique Dame“ (1949).