Actor austríaco, desde 1937 vivió y trabajó en Gran Bretaña. Se especializó en papeles de nobles extranjeros.

Los antepasados de Walbrook eran artistas de circo. Estudió arte escénico con Max Reinhardt. Debutó en el cine en 1922. En la década de 1930 se hizo famoso como conquistador de corazones femeninos gracias a sus papeles en las películas alemanas «Víctor y Victoria» (1933) con Renate Müller y «Mascarada vienesa» (1934) con Olga Chekhova.

En 1936 aceptó la invitación de ir a Hollywood para rodar material adicional para la película anterior «Miguel Strogoff», que se planeaba adaptar para el público estadounidense. Siendo homosexual, decidió no regresar a la Alemania nazi. Le invitaban para papeles de extranjeros: el príncipe Alberto en dos películas de 1936 y 1937, el marido criminal en la primera versión de «Luz de gas» (1939).

En la década de 1940 Walbrook se convierte en participante habitual de los proyectos cinematográficos de «The Archers» — Michael Powell y Emeric Pressburger. Entre sus mejores papeles se encuentran el oficial alemán Theo en «La vida y muerte del coronel Blimp» (1943) y el empresario de ballet Lermontov en «Las zapatillas rojas» (1948), interpretó el papel principal en la adaptación británica de Pushkin «La dama de picas» (1949).