Acteur autrichien, il vécut et travailla au Royaume-Uni à partir de 1937. Il se spécialisa dans les rôles d'étrangers nobles.

Les ancêtres de Walbrook étaient des artistes de cirque. Il étudia l'art scénique auprès de Max Reinhardt. Il débuta au cinéma en 1922. Dans les années 1930, il fut réputé comme bourreau des cœurs grâce à ses rôles dans les films allemands « Victor et Victoria » (1933) avec Renate Müller et « Mascarade viennoise » (1934) avec Olga Tchekhova.

En 1936, il accepta l'invitation de venir à Hollywood pour tourner des scènes supplémentaires pour le film antérieur « Michel Strogoff », qui devait être adapté pour le public américain. Homosexuel, il décida de ne pas retourner dans l'Allemagne nazie. On lui proposa des rôles d'étrangers — le prince Albert dans deux films de 1936 et 1937, le mari criminel dans la première version de « Gaslight » (1939).

Dans les années 1940, Walbrook devint un collaborateur régulier des projets cinématographiques des « Archers » — Michael Powell et Emeric Pressburger. Parmi ses meilleurs rôles figurent l'officier allemand Theo dans « La Vie et la Mort du colonel Blimp » (1943) et l'impresario de ballet Lermontov dans « Les Chaussons rouges » (1948) ; il interpréta le rôle principal dans l'adaptation britannique de Pouchkine « La Dame de pique » (1949).